摘要： 氧還原反應(yīng)（ORR）在能源轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)領(lǐng)域具有至關(guān)重要的意義，如燃料電池和金屬 - 空氣電池等。單原子催化劑由于其獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和原子利用率高的特點(diǎn)，在ORR中展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。本文詳細(xì)綜述了單原子ORR電催化劑選擇性調(diào)控的機(jī)理。首先介紹了單原子催化劑的基本概念和研究背景，然后深入探討了影響ORR選擇性的各種因素，包括單原子的種類、配位環(huán)境、載體性質(zhì)等對(duì)反應(yīng)路徑和產(chǎn)物選擇性的影響機(jī)制。此外，還闡述了實(shí)驗(yàn)表征技術(shù)和理論計(jì)算方法在揭示這些選擇性調(diào)控機(jī)理中的應(yīng)用，并對(duì)單原子ORR電催化劑選擇性調(diào)控的未來(lái)發(fā)展方向進(jìn)行了展望。

一、引言

隨著全球?qū)η鍧嵞茉葱枨蟮牟粩嘣鲩L(zhǎng)，高效的氧還原反應(yīng)（ORR）催化劑的開(kāi)發(fā)成為研究熱點(diǎn)。傳統(tǒng)的ORR催化劑如鉑基催化劑雖然性能較好，但存在成本高、資源稀缺等問(wèn)題。單原子催化劑作為一種新型的催化體系，將單個(gè)金屬原子分散在合適的載體上，具有獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和高原子利用率等優(yōu)勢(shì)，在ORR反應(yīng)中表現(xiàn)出可調(diào)控的選擇性。

二、單原子催化劑概述

（一）定義與結(jié)構(gòu)特點(diǎn)
單原子催化劑是指活性中心為單個(gè)原子的催化劑。其原子與周圍的配體（如載體表面的原子或官能團(tuán)）形成特定的配位環(huán)境。這種配位環(huán)境會(huì)影響單原子的電荷態(tài)、自旋態(tài)等電子性質(zhì)。

（二）制備方法
常見(jiàn)的制備方法包括化學(xué)還原法、物理吸附法、濕化學(xué)法等。例如，通過(guò)將金屬鹽溶液與還原劑在合適的載體上反應(yīng)，可以實(shí)現(xiàn)單原子的負(fù)載。

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